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          電工所主頁 /  ENGLISH / 

          脈沖放電等離子體技術驅動溫室氣體轉化獲新進展

            近日,電工研究所邵濤研究團隊利用脈沖放電等離子體技術驅動溫室氣體(CO2/CH4)轉化獲新進展。研究通過等離子體催化路線可將CO2/CH4直接轉化為高附加值碳中性燃料或大宗化學品,對緩解化石燃料的過度依賴、保障國家能源安全、實現雙碳目標具有重要意義。 

            CO2/CH4分子活化較難,反應需高能量注入,導致傳統熱催化、光催化、電催化及其耦合方法面臨溫和條件下C=O、C-H化學鍵選擇性活化和定向轉化的難度大大增加,亟待開發新型溫室氣體快速轉化技術。等離子體是物質的第四種形態,可提供大量中性物種、正負離子、光子和高能電子來參與催化反應。當前,等離子體催化面臨的主要瓶頸是尚缺乏與之匹配的催化劑設計原則,同時反應過程復雜,機制解耦困難。 

            該研究首先采用Ar射頻等離子體技術在金屬結構化載體上構筑了一種富氧空位缺陷的Co-MgO-Ov多相結構催化劑,將該催化劑填充于等離子體放電區域,可實現在常壓、低溫條件下(120oCCO2/CH4分子向乙酸、甲醇的快速轉化。通過系統的材料表征和參數化脈沖等離子體特性調控,發現等離子體與活性Co、Ov物種之間存在強協同催化效應,最高液態化學品選擇性接近40 %(電壓13 kV,重頻4 kHz)。同時,本工作明晰了金屬Co位點與氧空位Ov之間迥異的催化行為,其中,單一金屬Co位點可顯著提升乙酸選擇性(約18 %),而表面空位(Ov)可大幅促進甲醇產率(約9 %)。 

            等離子體協同催化機制復雜,也是限制設計高性能等離子體專用型催化材料的主要瓶頸。本研究采用原位紅外表征、氣相等離子體仿真、表面密度泛函理論計算等方法,所獲結果表明射頻等離子體處理形成的富電子的Ov位點不僅強化了CO2分子的捕獲過程,更是加速了O、OH、COOH等含氧自由基的界面吸附過程,使化學反應能壘從催化劑表面轉移至氣相,顯著增強了自由基反應機制。當前研究結果為等離子體專用型催化劑的設計以及深度揭示等離子體技術主導的CO2/CH4溫室氣體轉化和利用機制提供了研究借鑒。 

            本研究的實驗、模擬工作均在中科院電工所獨立完成,相關研究成果以Disentangling metallic cobalt sites and oxygen vacancy effects in synergistic plasma-catalytic CO2/CH4 conversion into oxygenates為題,發表在《應用催化B:環境》(Applied Catalysis B: Environmental)上。研究工作得到國家自然科學基金杰出青年基金(51925703)等項目的資助。 

            論文鏈接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337322007718 

           

          等離子體輔助富缺陷納米材料設計、合成及催化CO2/CH4轉化示意圖 

          脈沖等離子體-催化劑協同轉化CO2/CH4制備乙酸、甲醇反應路徑 

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